Tilbake til søkeresultatene

FRINATEK-Fri prosj.st. mat.,naturv.,tek

Cross-scale modeling of CO2/hydrocarbon conversion in hydrofractured shale

Tildelt: kr 7,8 mill.

Teamet vårt har utført analyse av strukturelle og elektroniske egenskaper av skifermaterialer (SiO2-baserte materialer). I prosjektet, ble den dielektriske funksjonen for hvert av systemene beregnet for videre analyse av van der Waals (vdw) og Casimir-Polder (CP) interaksjoner. Med bruk av Born-Oppenheimer molekylærdynamikk, utviklet vi en modell for analyse av overflaten og samhandlingen mellom CO2 og overflaten i henholdsvis CO2-fattig og CO2-rike forhold. Denne modellen ble brukt (i stedet for de planlagte ATAT beregningene) fordi det gir mulighet for å analysere molekylabsorpsjon ved realistiske temperaturer, og for å estimere overgangs-barrierer mellom forskjellige konfigurasjoner. Vi fant at CO2 interaksjon med SiO2 overflaten har physisorption-natur, og at det kan bli sterkere i nærvær av dinglende bindinger og/eller overflatedefekter. Ved hjelp av resultatene fra beregningene, utviklet vi den formalismen som trengs for å studere molekylære lagring, formasjon, og brudd i nanoporøse overflater. Effekter av salt og pH på overflateladninger, korreksjoner for endelige molekylstørrelser, og CP-krefter ble studert. Undersøkelsene ble utført med to CH4 molekyler i vann ved og langt fra kiferoverflater. Effekten av endelige molekylstørrelser i uttrykket for CP ble inkludert for å estimere dispersjonsbidraget til bindingsenergiene mellom CH4 og CO2-molekyler, og mellom et molekyl og en plan overflate. Vi har undersøkt hvordan Lennard-Jones potensialer basert på interaksjoner i bulk-væsker, som er den tilnærmingen som brukes i standardsimuleringer for CH4 transport, arbeid på overflater. Vi fant at katalytiske overflateeffekter endrer samspillet mellom to CH4 molekyler nær grensesnitt eller i porene. Disse effektene må vurderes i molekylære simuleringer av CH4 og CO2 i porøse medier. Vi har utviklet en modell for å beskrive de dielektriske egenskaper av amorf SiO2 og polymorfer av SiO2. Vi har funnet at egenskapene er direkte avhengig av volumet av materialet, og avhengigheten er hovedsakelig forårsaket av endringer av nano-porøsitet og nano-hulrom på atomært skala. Videre har vi vist at flytende vann kan eksistere i isfylte porer og hulrom. For tykke damplag mellom is og porøse overflater kan en tynn vannfilm dannes på grunn av frastøtende Lifshitz-krefter. I fravær av dampsjikt er is hindret fra å smelte i nærheten av de porøse overflatene. Vi ser også en forsterkningen av vannfilmtykkelsen på silika og alumina. I nærvær av metalloverflate kan Lifshitz-kreftene utvider vannfilmtykkelse betydelig, med potensiell fullstendig smelting av isen. Vi har også undersøkt hvordan nærværet av saltioner påvirker likevekten og tykkelsen av det Casimir-induserte vannsjikt på is. Vi forutsi at vannfilmtykkelsen ved likevekt for is-vann-dampsystem øker med økningen i konsentrasjon av salt i vannfasen. Resultatene er direkte relevant for smelting av is under likevektsforhold. Vi har funnet at prediksjonene er avhengig av hvilken modell som benyttes for polariserbarheten av ionet i vann. Videre viser undersøkelser av luft-vanngrensesnitt at Lifshitz-krafter i seg selv ikke fremmer isvekst. Tvert imot finner vi at Lifshitz-kraften fremmer veksten av en isfilm, opp til 1-8 nm tykkelse, nær silisium-vann-grensesnitt ved trippelpunktet av vann. Våre resultater gir en modell for hvordan vannet fryser på glass og andre overflater, og vi foreslår også at det skal være mulig å måle denne effekten ved hjelp av allerede tilgjengelige eksperimentelle teknikker. Vi har samarbeidet med forskere ved Singapore Univ of Technology og Design involverer modellering av CO og CO2 på SrTiO3 overflater for kapasitive-type gassensor for selektiv deteksjon av CO2; denne studien er direkte relatert til prosjektet vårt. I vårt samarbeid med grupp ved Southern Illinois Univ i USA har vi studert anisotropisk physisorption på overflater. Resultater fra disse samarbeid vil bli publisert i løpet av neste semester. Vi har i prosjektet hatt et utstrakt samarbeid med langtidoppehold fra National University of Singapore, Tsinghua University; Beijing Science and Technology, Guangxi universitet, Universitetet i Bucuresti, Romania, Singapore Univ of Technology and Design, og Royal Institute of Technology, Stockholm. Prof Nanxian Chen fra Tsinghua University og Beijing Science and Technology har forelest i Möbious teorier.

In shale gas systems, natural gas is produced directly from organic-rich shales through drilling and hydrofracturing. The methane is adsorbed at interfaces, absorbed by the kerogen shale, and contained as free gas and/or gas dissolved in water in pore vol umes and fracture apertures. Interestingly, the affinity for carbon dioxide is stronger than the affinity for methane, and carbon dioxide may therefore be used to enhance gas production. This project involves fundamental research on the molecular physisor ption/chemisorption and the meso-scale gas transport processes in nanostructured shales. The project strategy is to combine our knowledge from condensed matter physics, forces theories for molecules, and continuous transport models to explore details in the physical properties and processes of carbon dioxide and methane in water-rich shale nanostructures. This will be realized by four scientifically intertwined work plans. WP1: Analyses of crystal structure and surface reconstruction by means of density functionals. WP2: Atomistic simulation of surface of adsorption and desorption. WP3: Green functions modeling of physisorption and chemisorption to analyze surface-gas-water interactions, molecule formation, and stiction. WP4: Explore the surface-near tr ansport and deformation in shale systems with a direct simulation Monte Carlo approach. The project will be carried out and completed at the Department of Physics at University of Oslo by the research teams at Geophysics, linked to Center for the Physi cs of Geological Processes, and at Structure Physics, linked to the Centre for Materials Science and Nanotechnology. Strong international collaboration will serve for networking, exchange of knowledge, and scientific visibility. Long-term international re search visits by the PhD student and the postdoctors will strengthen these contacts.

Publikasjoner hentet fra Cristin

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Budsjettformål:

FRINATEK-Fri prosj.st. mat.,naturv.,tek