Tilbake til søkeresultatene

FRINATEK-Fri prosj.st. mat.,naturv.,tek

Coupled cluster methods for periodic systems

Alternativ tittel: Coupled cluster metoder for periodiske systemer

Tildelt: kr 9,0 mill.

Modellering blir stadig viktigere innen forskning og utvikling, særlig innen kjemi og faststoffysikk. Modellering supplerer eksperimenter, og teori kan betraktes som den moderne vitenskapens tredje grunnpilar. Denne situasjonen har oppstått som en konsekvens av den konstant voksende beregningskapasiteten, forbedrede numeriske algoritmer som følge av stadig dypere forståelse av de underliggende fysiske prinsippene, samt de ulike mulighetene modellering tilbyr. Beregninger kan anvendes til å redusere eller erstatte eksperimentelt arbeid slik at både tid og penger kan spares. Kanskje enda viktigere er den innsikt man enkelt kan få fra modellering, som kan være vanskelig eller umulig å få fra eksperimentelle undersøkelser. Suksessfull modellering avhenger kritisk av høy grad av forutsigbarhet kombinert med kort beregningstid. Den store utfordringen er å overføre coupled-cluster metoder fra de små molekylenes verden, der disse metodene er i stand til å forutsi molekylære egenskaper med en presisjon som ofte er like så god eller bedre enn eksperimenter, til store systemer i en, to og tre dimensjoner. I samarbeide med Prof. L. Maschio, Universitetet i Torino, har vi skrevet en artikkel (akseptert for publisering i tidsskriftet Molecular Physics i 2020) der vi dokumenterer at såkaldte Projected Atomic Orbitals (PAO) er mer effektive enn lokaliserte ortonormale virtuelle orbitaler (LVO) med hensyn på beregning av elektron-korrelasjonsenergien. Artiklen inneholder en grundig analyse av dette funnet. Med utgangspunkt i denne observasjonen har vi utviklet en ny versjon av X-DEC algoritmen, som kan benytte PAO i tillegg til LVO. Denne nye versjonen er i tillegg forbedret med hensyn på effektivitet ved å bruke fuld translasjonssymmetri, har automatisk bestemmelse av cutoff for langtrekkende vekselvirkninger mellom elektronene, og har forbedret modularitet. Vi er i ferd med å skrive en ny artikkel der vi undersøker X-DEC algoritmens evne til å produsere kontinuerlige potensialflater, noe som er helt avgjørende for anvendelser av X-DEC i fremtidige beregningsbaserte studier av f.eks. adsorpsjonsprosesser på overflater eller i zeolitter. Endelig har vi i samarbeide med SINTEF og Prof. A. Alavi, Max Planck Instituttet for Faststof-forskning og Cambridge Universitetet, utviklet en pilotkode til mutlikonfigurasjonelle beregninger av faste stoffer preget av sterk korrelasjon. Et manuskript om dette forventes publisert i 2020.

Treningen av de tre midlertidig ansatte på prosjektet har gitt dem videre karrierer innen akademisk forskning, privat FOU og utdanning. Prosjektet har ført til nye interne og eksterne prosjekter på Hylleraas-senteret. Et viktig nytt prosjekt om kvantedynamikk til atomære og molekylære elektroner i sterke laser-pulser kan føre til kontroll av materialer på elektron-skala - et forskningsområde utpekt av Department of Energy i USA til en av de største vitenskapelige utfordringer i det 21. århundre. Dette har ført til opprettelsen av et Grunnforskningssenter på Det Norske Vitenskapakademi. I tillegg er det etablert et tett samarbeid mellom Hylleraas-senteret og beregningsfysikk-gruppen på Fysisk Institutt, UiO. Videre er det etablert et samarbeid mellom prosjektlederen, SINTEF og Max Planck Instituttet om utvikling av nye metoder til simulering av sterkt korrelerte materialer. Slike materialer er teknologisk viktige, blant annet for utvikling av nye batterier.

Density functional theory (DFT) is used almost universally for computational studies of periodic systems. While DFT has a relatively low computational cost, it is not a convergent method since approximate density functionals can not be systematically improved. Coupled cluster (CC) theory, on the other hand, converges to the exact result but has a devastating computational cost. This project aims at reducing the computational cost and thus make CC theory the preferred choice for periodic systems. The recently developed divide-expand-consolidate (DEC) approach to linear-scaling CC theory for molecules will be adapted to periodic boundary conditions. The DEC approach relies on strongly localized occupied and virtual orbitals and the first crucial step of the project is to implement the transformation from inherently delocalized Bloch orbitals to localized Wannier orbitals. The accuracy of the DEC approach is controlled by a single parameter, which also affects the computational efficiency. The computational efficiency will be further improved using density fitting and pair-natural orbitals. Exploiting the connection between CC theory and the random phase approximation (RPA) to ground state correlation energies, the project will also explore range-separated DFT with several RPA flavors. Since RPA gives an accurate account of dispersion effects in molecules, it is expected that structures of covalent and molecular crystals can be accurately and swiftly predicted by this approach.

Publikasjoner hentet fra Cristin

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Budsjettformål:

FRINATEK-Fri prosj.st. mat.,naturv.,tek