Coupled cluster methods for local and ultrafast spectroscopy using graphical processing units

Vi har oppnådd betydeleg framgang med teori og dataimplementering i denne rapporteringsperioda. Nærare bestemt har vi i samarbeid med gruppa ved Stanford universitet utvikla ei låg-rank full konfigurasjons-interaksjons implementering som vil mogleggjer mykje større aktive rom en standard framgangsmåte. I den neste rapporteringsperioda forventer vi å nytte denne koda til produksjonsreferanser. Vi har også fullført ei formulering og implementering av Coupled Cluster teori for eksiterte tilstander sine koniske skjeringspunkt. Desse resultata vil snart bli sendt inn for å bli publisert. Ei anna utvikling er implementeringa av ei ny algoritme for Cholesky dekomponering av to-elektron integrala som inngår i elektron-struktur likningane. Den nye framgangsmåten kan nyttast til svært store system og vi har demonstrert bruken for molekyler med fleire tusen atom. VI har også utvikla nye teknikkar for å utføre mange-nivå Hartee-Fock utrekningar. Desse optimeringsteknikkane kjem til gi betydeleg fortgang på konvergensen av likningane som må løysast. Til slutt, så har vi ferdiggjort implementeringa av ei kompleks Coupled Cluster formulering- Koda kjem til å bli nytta til å studere tidsavhengig elektrondynamikk. Vi har fullført en ny implementering av CC3-metoden som vil benyttes i flere samarbeidsprosjekter med eksperimentelle grupper. Disse prosjektene fokuserer hovedsakelig på X-ray-eksperimenter som utføres på stor-skala-anlegg. Tidsavhengig coupled cluster-prosjektet er nå modent og vil gå inn i metodeoptimeringsfasen og vi vil fokusere på ladningsforflytning i elektronisk eksiterte tilstander. Implementering på avanserte data-arkitekturer utvikles også etter planen, men effektiviteten av algoritmene er ikke tilstrekkelige gode og vil trenge mer arbeid. CCGPU-prosjektet er nå nær ved å være ferdig, og alle de store milepælene er fullført - både med hensyn til GPU-utvikling og tidsavhengig coupled cluster. Vi har nylig utviklet en GPU-implementering av CC3 og de initiale tester ser lovende ud.

The CCGPU project has been essential for laying the groundwork for several recent successful applications - this includes among others a Marie Curie ITN network and an ERC Advanced grant. Many of the scientific works produced in this project are well cited and will be important for future developments in the field.

In this project, we will enable the use of coupled cluster (CC) theory for the description of excited state nuclear dynamics. Long standing claims regarding the deficiency of CC theory to describe regions around conical intersections on potential energy surfaces and thus its inability to describe excited state dynamics for photoactive systems, will be revised. In addition, we have formulated a theory that enables CC methods for excited states to be written as a Hermitian eigenvalue problem which always has well defined solutions. Thus, the proposed project will enable the use of the accurate CC methods for dynamics calculations. These developments will be carried out in a multi-level framework to allow for the accurate description of systems and properties in a computationally efficient way. Furthermore, implementations on graphics processing units (GPUs) will be utilized to achieve a short time-to-solution. The proposed project will therefore not only encompass game-changing theoretical developments, but also build up competence in GPU-enabled quantum chemistry in Norway.