Tilbake til søkeresultatene

NANO2021-Nanoteknologi og nye materiale

Enzyme-assisted Catalysis on black Titania Substrate Electrodes

Alternativ tittel: Enzymassistert katalyse på sort titania

Tildelt: kr 8,5 mill.

Prosjektnummer:

275058

Søknadstype:

Prosjektperiode:

2018 - 2021

Bruk av brenselceller, elektrolysører og sol-drevet vannsplitting for konvertering og lagring av energi er begrenset av avhengigheten av edelmetallkatalysatorer. Det er derfor et stort behov for utvikling av effektive elektrokatalysatorer laget av ikke-sjeldne grunnstoffer. I naturen vil hydrogenaser, som er metallo-enzymer, katalysere den reversibele oksidasjonen av hydrogen til protoner med en aktivitet som er sammenlignbar med Pt. Reaksjonssetene til disse hydrogenasene inneholder vanligvis Ni og Fe og er av den grunn kjent som [NiFe]-hydrogenaser. Imidlertid er det to store utfordringer ved inkorporeringen av hydrogenaser i bioelektriske enheter: 1) Passende binding og elektronisk interaksjon med ledende substrater og 2) Enzymenes oksygensensitivitet. EnCaSE adresserer begge problemene ved å utnytte potensialet i nanoteknologi og avanserte karakteriseringsmetoder til å binde, avbilde og analysere enzymet på substratet. Protokollen for produksjon av aktivt enzym ble optimalisert og implementert. Immunogold-merking kombinert med elektronmikroskopiteknikker ble brukt for å vise at enzymmolekylene fester seg til de indre veggene i de svarte titania-nanorørene. Overføring av enzym til titania-nanorørene var den mest utfordrende aktiviteten, og konsortiet utviklet en protokoll for kvantitativ evaluering av enzyminfiltrasjon. Et Proof-of-Consept-eksperiment ble designet for å teste hele den elektrokjemiske cellen som var i stand til å produsere hydrogen mens den reduserte oksygeninaktivering av enzymkatalysatoren. Til slutt ble en slik celle kombinert med fotosyntetiske bakterier, som bruker hydrogen som råstoff, for CO2-konvertering til metanol.

A facile, inexpensive and scalable method to synthesize inorganic platforms for hybrid electrodes was developed. The geometric, structural and electric characteristics of TiO2 nanotubes (TNTs) are tuned by the conditions of synthesis and subsequent thermochemical treatments. Neutral oxygen vacancies are the origin of the color centers and justify the metallic properties of black TNTs. The yield of recombinant enzyme was up to 6 mg per 1 L culture. The hydrogen evolution rate obtained was up to 2.8 µmol hydrogen min-1 mg-1. A critical aspect behind the development of the hybrid electrode is the loading of hydrogenase molecules into TNTs, which can be assisted by magnetic fields. The electrochemical behavior agrees with hydrogenase attachment to TNTs walls as attested by immuno-gold labelling. Direct electron transfer at the bio-inorganic interface demonstrated the EnCaSE proof-of-concept. This work plays a significant role in exploring new materials for bio-inorganic electrodes.

In this project a new class of electrodes for enzyme attachment and bio-assisted catalysis is developed based on the hydrogenated TiO2 or black titania. Black titania nanotubes ensure high electronic conductivity, hydrophilicity and high surface area. The project will assess whether the high aspect ratio morphology (tube length vs. pore diameter) can provide shielding of the hydrogenase (HydA), an O2-sensitive enzyme, as well as encasing for improved attachment and functionalisation. HydA is known for its selective catalytic activity for proton reduction and hydrogen evolution, which is comparable with that of Pt. EnCaSE replaces and alleviates the need for Pt-group metal electrocatalysts in water electrolysers. The project will test the novel cathode bioelectrode in a system of artificial photosynthesis. In this system, PV-assisted water electrolysis takes place in the same aqueous solution where bacteria are present. The bioreactor is fed with CO2, which bacteria assimilate together with the produced hydrogen, in order to complete the Calvin Cycle and produce biomass and alcohols. In EnCaSE inorganic-organic interfaces are engineered with the main aim to develop advanced and intrinsically safe biomaterials. The implementation of this interdisciplinary project is assured by a consortium where the partners have complementary expertise in state-of-the-art materials characterisation techniques, materials science and biotechnology. The project is a collaboration between SINTEF, University of Oslo and Oslo University Hospital. It runs for 3 years and recruits one researcher and one post-doctoral researcher. OUH monitors the environmental impact of the produced materials and ensures their safe disposal.

Publikasjoner hentet fra Cristin

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Budsjettformål:

NANO2021-Nanoteknologi og nye materiale