Quantification of Global Ammonia Sources constrained by a Bayesian Inversion Technique

Grunnstoffet nitrogen er en nødvendig bestanddel i alle livsformer. I atmosfæren foreligger nitrogen i hovedsak som ikke-reaktivt N2 (utgjør ca 78% av atmosfærens sammensetning), mens reaktivt nitrogen finnes i små mengder etter omdanning av N2 til mer reaktive forbindelser som nitrat og ammoniakk. Disse kan videre tas opp i biosfæren og inngår i proteiner og DNA. I det 20. århundre klarte menneskeheten å radikalt endre tilgangen til reaktivt nitrogen gjennom utviklingen av kunstgjødsel. Dette har medført et mer intensivt landbruk og langt større matvareproduksjon, noe som har muliggjort dagens befolkningstall. Det intensive landbruket har resultert i økte utslipp av ammoniakk til atmosfæren. Ammoniakkens innvirkning på befolkning og miljø har fått stor oppmerksomhet i de siste tiårene. Økte ammoniakkutslipp vil etter reaksjoner med svovelsyre og salpetersyre bidra til 30% -50% av den totale partikkelmassen i luft. Partikler i luft er et stort helseproblem og bidrar til økt dødelighet i befolkningen. Partikler påvirker også jordens strålingsbalanse, både direkte ved at de sprer innkommende stråling og indirekte gjennom effekter på skydannelse. Den økte tilgangen på reaktivt nitrogen har også betydning for tilvekst og biodiversitet da forekomsten av arter påvirkes av artenes ulike evne til å nyttiggjøre seg den ekstra tilgangen av gjødsel. Til tross for sin betydning er NH3 en av de dårligst kvantifiserte gassene, og det foretas kun et begrenset antall kontinuerlige ammoniakkmålinger på global skala. De siste årene er det utviklet mulighet til å bestemme ammoniakk med fra instrumenter på satellitt, Satellittalgoritmene er avanserte nok til å angi grove daglige globale konsentrasjoner av atmosfærisk NH3. I dette prosjektet vil NILU utnytte Lagrangiansk dispersjonsmodellering og Bayesiansk inversjon, i kombinasjon med kontinuerlige satellittmålinger for å kvantifisere utslipp av NH3 i Europa, Asia og USA. Disse regionene står for over 90% av de globale ammoniakkutslippene.

- Spatiotemporal calculation of NH3 lifetimes since 2008. - Calculation of chemical loss in Eulerian model LMDz-OR-INCA - Model development to considered chemical loss of NH3 due to reaction with HNO3 and H2SO4. - Development of a new inversion algorithm suitable for use of satellite observations. - Development of a 1D box-model for the calculation of NH3 fluxes based on IASI NH3 and model lifetimes. - Calculation of NH3 fluxes over Europe during COVID-19 lockdowns based on inverse modelling and satellite observations. - Evolution of NH3 fluxes over Europe since 2013 based on inverse modelling and satellite observations. - Evolution of NH3 fluxes over USA since 2013 based on inverse modelling and satellite observations.] - Evolution of NH3 fluxes over Southeastern Asia since 2013 based on inverse modelling and satellite observations.

Ammonia (NH3) has been proved very important for humans mainly because it sustains life as a major component in the global nitrogen cycle. Over 40% of the global population owe their lives to the industrial synthesis of ammonia for fertilizer production (Haber-Bosch process). However, ammonia has received a lot of attention in the recent past due to its major consequences for the population and the environment through secondary formation of PM2.5 after heterogeneous reactions with abundant atmospheric constituents. The global rise of population has almost doubled ammonia emissions since the 70s, as a result of both artificial and natural emissions. In the present proposal (COMBAT), we attempt, for the first time, to quantify regional and global emissions of ammonia using a Bayesian inversion framework. For this reason, we will first develop a chemical scheme to account for the loss of ammonia through atmospheric reactions in the Lagrangian model FLEXPART. The model will then run backward in time for the calculation of the source-receptor relationships (SRRs). The SRRs along with ground-based measurements from the European Monitoring and Evaluation Programme (EMEP) and from the National Atmospheric Deposition Program (NADP) will be used in the inversion algorithm for the calculation of ammonia emissions. For the areas, where ground-based observations are lacking, satellite measurements will be used from the Atmospheric Infrared Sounder (AIRS) instrument of NASA's (National Aeronautics and Space Administration) Aqua satellite. The resulting optimised fluxes will be used to identify hot-spot emission areas and to verify bottom-up emission datasets, independently. In addition, a Eulerian model that includes full chemistry will be employed, in order to study potential effects on the population and the environment from the secondary particle formation. This will give scientists a better chance to quantify the environmental risk of the use of ammonia in agriculture.