Tracking the deactivation of shaped zeolite catalysts in time and space using X-ray diffraction tomography

Heterogen katalyse vil være en viktig muliggjørende teknologi i overgangen fra et samfunn basert på fossile råstoff og energikilder til et fornybart scenario. For eksempel er det fullt mulig å bruke CO2, en viktig bidragsyter til drivhuseffekten, som karbonråstoff for å fremstille verdifulle kjemikalier. Zeolitter, en type aluminiumsilikater, vil spille en viktig rolle ved fremstilling av kjemikaler og drivstoff fra CO2 i en syklisk verdikjede. Raffineri- og petrokjemibransjen forbruker allerede om lag 1 million tonn zeolittkatalysator hvert år. Hovedmålet bak TomoCAT er å utvikle verktøy som vil gjøre oss i stand til å bruke disse katalysatormaterialene på en mer effektiv måte. Dette har to konsekvenser. For det første vil det være mulig å forbruke mindre materiale, en åpenbar innsparing. For det andre vil en mer effektiv utnyttelse av materialene resultere i mindre kjemiske reaktorer og færre prosessavbrudd, noe som vil føre til forbedringer i teknologien og ytterligere besparelser. Industrielle katalysatorer er alltid formet til et millimeterstort objekt som egner seg for bruk på industriell skala. Et viktig poeng ved TomoCAT er at vi ønsker å beskrive hvordan forskjellige kjemiske fenomener foregår i et slikt katalysatorobjekt med både tids- og romlig oppløsning. Tid i denne sammenhengen betyr brukstid i en industriell reaktor, og rom betyr romlig oppløsning innen et slikt objekt. For å få til dette må vi bruke de store nasjonale forskningsinfrastrukturene og svært avanserte synkrotronmetoder for å utføre avbildninger i 3D og tomografi. I TomoCAT har vi utviklet svært innovative metoder for analyse av røntgendiffraksjonsdata for den kommersielt viktige beta-zeolitten. Dette materialet er uordnet, noe som gjør at man ikke kan benytte seg av de strategiene man vanligvis bruker for godt krystallinske materialer. Vi har også utviklet en verktøykasse for å kunne bruke røntgendiffraksjon til å studere andre zeolittmaterialer, slik som ferieritt og zeolitt Y. Prosjektet har også en modelleringskomponent, og vi har etablert et samarbeid med en ledende gruppe for å utføre multiskalasimuleringer av katalytiske reaksjoner og deaktivering.

I TomoCAT har vi etablert metoder for sporing og simulering av deaktivering av industrielle katalysatorobjekter ved bruk av tomografi og røntgendiffraksjon. Vi har utviklet nye strategier for slike studier av tre klasser av zeolittmaterialer som før prosjektet ikke var studert på denne måten. Vi har også utviklet modelleringsstrategier for såkalt multiskala modellering av reaksjon og deaktivering i en katalytisk reaktor. De kortsiktige konsekvensene av prosjektet for sentrale brukergrupper vil være bedre prosessforståelse og kontroll. I et lengre perspektiv er det helt klart potensielt enorme gevinster når mindre katalysator brukes mer effektivt. Mindre materiale vil bli forbrukt hvert år, noe som fører til åpenbare besparelser. Videre betyr en mer effektiv utnyttelse mindre kjemiske reaktorer og færre prosessopphold. Den vitenskapelige produksjonen til TomoCAT kan i et langsiktig perspektiv ha stor innvirkning på de strategiske europeiske spørsmålene om sikker forsyning av drivstoff og kjemikalier som tidligere har vært fremstilt fra petroleum. Kandidatene som er utdannet innen TomoCAT vil ha det nødvendige grunnlaget for å utvikle fremtidige bærekraftige prosesser for kjemisk produksjon.

Heterogeneous catalysis is a key enabling technology for the transition from a fossil based society to a renewables based scenario. For example, CO2, the primary driver of climate change via the greenhouse effect, is also a sustainable carbon resource for the production of value-added chemicals. Zeolites are foreseen to play a pivotal role in the production fuels and chemicals from captured CO2 in a cyclic economy. This can be achieved either by CO2 hydrogenation to methanol using transition metal catalysts followed by the conversion of methanol to hydrocarbons (MTH) using acidic zeolite catalysts. About 1 million metric tons of zeolite catalyst is already consumed by the refinery and petrochemical industries every year. The overreaching objective of the proposed project is to develop the tools that might pave the way for a more efficient utilization of these materials. This has two benefits. First, less material will be consumed every year, leading to obvious savings. Second, a more efficient utilization translates to smaller chemical reactors and less process downtime, leading to improved technology and further savings. When employed industrially, zeolites are formulated, or shaped, into millimeter sized catalyst objects suitable for large scale industrial use. The key feature of TomoCAT is to achieve a description of how these materials function resolved both in time and space. Time in this context means time on stream in an industrial process, whereas space means spatial resolution across shaped catalyst objects. This requires utilization of national infrastructures and synchrotron methods, such as at the European Synchrotron (ESRF) and other international facilities. Structure-property relationships provide a rationale for predictions leading to the development of improved industrial catalysts and more competitive process economies.