Tilbake til søkeresultatene

FRINATEK-Fri prosj.st. mat.,naturv.,tek

First-principles modeling of magnetic topological materials from relativistic hybrid density functional theory

Alternativ tittel: Modellering av magnetiske topologiske materialer ved bruk av relativistisk hybrid tetthetsfunksjonalteori fra første prinsipper

Tildelt: kr 3,4 mill.

Topologiske materialer danner en klasse av materialer som har bemerkelsesverdige egenskaper beskyttet av symmetrier i grunnleggende fysiske lover. For eksempel leder topologiske isolatorer strøm bare på overflaten, mens «innsiden» er isolerende. På grunn av symmetribeskyttelsen, er de elektroniske tilstandene som muliggjør overflateledning av elektrisitet immune mot urenheter funnet i naturlige prøver. Slike egenskaper grunner ofte i koblingen elektronets spinn med sin orbitalbevegelse. Denne såkalte spinn-orbit-koplingen er en konsekvens av kvantemekanikk kombinert med Einsteins spesielle relativitetsteori, og er betydelig større for materialer som inneholder tunge elementer, som tinn, wolfram, gull, eller kvikksølv. For å teoretisk predikere og identifisere mulige topologiske materialer må kompliserte kvantemekaniske ligninger løses med superdatamaskiner. En beskrivelse som samsvarer med relativitet og inkluderer spinn-orbit-koplingen, byr på ekstra utfordringer i de teoretiske modellene og trenger svært mye beregningstid. MagneToMat retter seg mot topologiske egenskaper hos materialer med en ordnet orientering av magnetiske spinn, kalt magnetiske materialer. Disse materialene tilbyr mange praktiske anvendelser som for eksempel komponenter i kvantedatamaskiner, som minneenheter med høy tetthet av informasjonslagring, og for å kontrollere magnetiske tilstander med strøm. Målet med MagneToMat er å levere en pålitelig og effektiv metode som muliggjør systematiske undersøkelser av nye materialeegenskaper og prediksjoner av nye magnetiske faste stoffer fra første prinsipper. Prosjektets mål skal nås i samarbeid med Prof. A. Bansil og hans gruppe i Boston som har stor kompetanse i modellering av topologiske materialer og et omfattende nettverk av samarbeidspartnere blant de teoretiske og eksperimentelle gruppene. Prosjektaktivitetene inkluderer utvikling av verktøy for å analysere effekter av spinn-orbit-koplingen i faste stoffer og anvendelse av verktøyene i søket etter nye lovende materialer. Prosjektet har ført til en rekke resultater og nye metoder som ble publisert i anerkjente internasjonale vitenskapelige tidsskrifter. Jeg utviklet en metode for å beregne topologiske egenskaper av todimensjonale (2D) materialer ved hjelp av nøyaktige og effektive tilnærminger kjent i kvantekjemi som inkluderer fullstendig relativistisk beskrivelse av alle elektroner. Sammen med vertgruppen for den utgående fasen, undersøkte vi materialer som er mest lovende innen spinntronikk på grunn av egenskapene som stammer fra den sterke spinn-orbit-koplingen i molybden og wolfram. Vi fant at, i motsetning til den vanlige troen i kvantekjemikersamfunnet, er det mulig å oppnå systematisk forbedring av resultater med hensyn til basisstørrelsen og unngå sammenbruddet av den numeriske prosedyren hvis tilnærmingene utviklet her brukes. Dette åpner dører til studier av mer avanserte egenskaper (relatert til magnetisme i materialer og relativistiske effekter) uten bekymring for at de så oppnådde resultatene er av utilstrekkelig kvalitet. Jeg presenterte denne forskningen i form av en plakat og ble invitert til å holde foredrag på store internasjonale konferanser som når samfunn av både fysikere og kjemikere dedikert til studier av relativistiske effekter i tunge elementer. Videre tillot metodene utviklet for dette prosjektet oss å studere relativistiske effekter og en mulig bruk av to kompliserte faststoff-forbindelser som anoder og katoder i Li-ion-batterier. Vi undersøkte et materiale kjent som "Humboldtine" som en lovende kandidat for anoder og fant at det oppnår best elektrokjemisk stabilitet når det er fullstendig dehydrert (vannmolekyler er fraværende). For kandidaten til katoden fokuserte vi på et jernholdig metall-organisk rammeverk. Vår tilnærming tillot oss å få mikroskopisk forståelse av effekten av strukturelle forvrengninger på ytelsen til dette materialet i batterier. Jeg overførte kunnskapen til den norske vertsinstutisjonen (UiT) ved å holde en serie seminarer om materialmodellering der kunnskapen ervervet i utlandet ved Northeastern University ble formidlet for det innenlandske publikum. Videre fortsatte jeg å samarbeide om flere prosjekter knyttet til UiT og Hylleraas-senteret for fremragende forskning. Dette inkluderte utvikling av en relativistisk utvidelse til teorien om ikke-likevekt «pumpe-probe»-spektroskopi der to lyspulser brukes til å studere ultra-raske attosekund-elektrondynamikk. Pågående og fremtidig arbeid inkluderer å utvikle metoder som muliggjør teoretiske prediksjoner av spinn defekt qubits i 2D-materialer som inneholder tungmetaller. Nøyaktig beskrivelse av de magnetiske interaksjonene som oppstår fra defektene er viktig for å bestemme hvor lenge qubiten kan "leve" før den blir skadet av miljøet. Til dette formålet kan den norske vertens ekspertise på slike simuleringer kombineres med kunnskap om materialmodellering av utlandsgruppen.

The project has succeeded in bridging the methods developed by the theoretical chemistry community to study molecular systems with applications in computational condensed matter physics and material science. In particular, the ability to systematically improve the results and converge with respect to the one-electron orbital basis sets had not been achieved by the methods of quantum chemistry applied to solid-state systems before the implementation of this project. This result was disseminated among relevant scientific audiences that have shown interest in using the developed methods and tools. In addition, the accurate treatment of the electronic structure together with the capability of this approach to probe electronic density near nuclei in solids where the relativistic effects are strongest sparked interest of material scientists that work on engineering spin defects in 2D materials for the purpose of designing qubits with long decoherence times and spintronic devices. The international link established with the abroad host group within this project allows for a unique combination of expertise in theoretical material modelling, experimental material characterization techniques, and development of first-principles methods and tools for high-throughput material searches. The project has thus laid foundations for future collaborations with the potential to impact the design of technological applications in spintronic devices and quantum computing.

Reliable theoretical predictions of new materials and their properties depend on methods based on first principles. Such approaches aim to solve fundamental quantum mechanical equations and are free of undetermined model parameters. Topological materials exhibit a large variety of novel properties, with many possible applications in spintronics and quantum computing. However, majority of first-principles modeling of such properties has been performed on non-magnetic materials. This is due to significant challenges that arise in the theoretical descriptions of such materials. Topological materials often contain heavy elements, and thus their electronic structure requires a full relativistic treatment that incorporates effects of special theory of relativity. Within the relativistic framework, the spin and orbital degrees of freedom of an electron are coupled, which significantly increases the methodological complexity and computational cost. Magnetic materials pose further challenges to the methods due to large demands on the (magnetic) unit cell size, as well as limitations introduced by density functional theory. Hence, topological properties of realistic materials containing heavy elements remain largely unexplored. The MagneToMat project aims to solve both these challenges by formulating and implementing a relativistic first-principles theory based on a local atom-centered basis (Gaussian-type orbitals) and extending density functional theory to include hybrid functionals containing a portion of multicomponent exact exchange interaction. Within the scope of this project, the developed method will be applied to explore new two- and three-dimensional magnetic materials and their properties. The findings of this projects can be used to understand realistic solids and guide experiment in growing new samples.

Publikasjoner hentet fra Cristin

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Ingen publikasjoner funnet

Budsjettformål:

FRINATEK-Fri prosj.st. mat.,naturv.,tek