Relativistic Multiresolution Chemistry: Heavy-Element Compounds at the Complete Basis-set Limit

Kjemiske forbindelser som danner alt vi kjenner rundt oss er skapt av de omtrent hundre grunnstoffene i periodesystemet. Det er fascinerende å tenke på at det store mangfoldet av materialer, objekter, levende arter - fra de minste krystaller til de største planetene - er alle dannet av de samme få grunnsteinene. Kvantekjemi fokuserer på hvordan grunnstoffene vekselvirker med hverandre for å danne kjemiske forbindelser og forutsi deres egenskaper ved hjelp av beregninger. Alle atomer i periodesystemet består av elektroner som beveger seg rundt en kjerne. Jo større kjernen blir, desto raskere må elektronene bevege seg for å unngå å kollapse på selve kjernen. For de aller tyngste atomene vil elektronenes hastighet kunne sammenlignes med lyshastigheten og Einsteins relativitetsteori må derfor tas hensyn til. Tunge elementer er samtidig veldig viktige: deres egenskaper, som også kommer fra relativitet, er stadig utnyttet i teknologiske applikasjoner: effektive solceller, høy-kapasitetsbatterier, LED-lys, solid state drives, tjener alle på deres egenskaper. ReMRChem (Relativistisk Multiresolusjon Kjemi) vil bruke Multiwavelets, et nytt matematisk begrep, til å kjøre nøyaktige beregninger av energi og egenskaper for forbindelser med tunge atomer. Multiwavelets er spesielle funksjoner som gjør det mulig å holde feilene i beregninger under et kontrollert nivå. Samtidig gir de en enkel ramme for å gå fra en teoretisk modell til et program som kjører beregninger på datamaskinen. En enkel utviklingsramme og streng kontroll på feil er avgjørende for å modellere tunge elementer med relativitetsteori: teorien er mer kompleks, samtidig som andre metoder viser begrensninger med tanke på nøyaktigheten som kan oppnås. Med ReMRChem, vil det bli mulig å forutsi egenskaper til forbindelser med tunge elementer inklusiv relativistiske effekter, med høy nøyaktighet. Dette vil deretter påvirke materialvitenskap, for eksempel når det gjelder energi-relaterte applicasjoner.

Heavy elements are essential: they catalyze many chemical processes, they enhance the properties of materials, they improve the yield of solar panels, the capacity of batteries, and the quality of Organic Light-Emitting Diodes. It is therefore important to understand the structure and properties of compounds containing heavy elements. Computer modeling of the electronic structure is able to provide insight that cannot be obtained from experiments alone. A cornerstone of such simulations is the representation of the functions describing the electrons: the so-called orbitals. The two mainstream approaches are Atomic Orbitals (AOs), which represent the structure of isolated atoms, and Plane Waves (PWs), which are ideal for perfect crystals. Heavy-element compounds are, however, very challenging, exposing the limitations and weaknesses of these two approaches. The ReMRChem project will transform the field of electronic structure calculations of heavy-element compounds by developing a novel approach based on Multiwavelets (MWs), instead of AOs or PWs. MWs are a kind of Wavelets: the functions for which Yves Meyer received the Abel Prize in 2017. Our ambitious goal will be achieved by implementing: (1) the full spectrum of relativistic Hamiltonians (1-, 2- and 4-components) for Density Functional Theory. (2) the open-ended response formalism for arbitrary-order properties using MWs. Combining these two developments together, within a MW framework, it will for the first time be possible to generate relativistic results with unprecedented precision at the Density Functional Theory level, for energies and properties of any order. ReMRChem will make our MW code for Quantum Chemistry a unique tool for the simulation of heavy-element compounds: a significant step forward in the state of the art.