Self-healing Hydrogels for Nanomedicine: Understanding the Fundamentals through Neutron & X-ray Scattering combined with Model Systems

Biologiske systemer har en fascinerende egenskap til å reparere seg selv etter brudd og slitasje. Såkalte ?selv-helende ? self healing? systemer kan dannes av forholdsvis enkle polymerer som assosierer til nettverksstrukturer via ?self-assembly. I dette prosjektet er vi primært interessert i å forstå de fysiske mekanismen bak flyt egenskapene i slike hydrogeler. De nanostrukturerte gelene er her dannet av enkle polymerer som inneholder en vannløselig del og to vann-uløselige deler, såkalte telecheliske polymere. Disse danner knutepunkter i micellekjerner som gir opphav til en sammenhengende 3D nettverk-struktur hvor levetiden av bindingene, dvs. polymerene som spenner mellom to micelle-kjerner, vil regulere de mekaniske egenskapene til gelen. Slike hydrogeler kan da skreddersys til å gi flytegenskaper som gjør at de kan injiseres som en væske, men vil raskt danne en mer fast gel etter at den er avsatt. Disse kan bla brukes til å kapsle inn medisin og gi jevnere og mer kontrollert medisinering. Her er vi opptatt av å forstå sammenhengen mellom mikroskopisk struktur og dynamikk på den ene siden, og makroskopiske reologi egenskapene, slik som viskositet og elastisitet på den andre. For å måle dynamikken har vi brukt tidsoppløst nøytronspredning og blandinger av protonerte og deuturerte polymerer. På denne måten har vi utnyttet sensitiviteten til nøytroner for isotoper, har vi kunnet måle hvordan polymerkjeder diffunderer uten å forstyrre likevekten. I dette prosjektet har vi utviklet teknikken for å se på diffusjon i gel-systemer og forstått de grunnleggende mekanismene som kontrollerer de mekaniske egenskapene i slike systemer. Dette er viktig innsikt for å kunne designe nye selv-helende polymermatriser i for eksempel biomedisinske anvendelser.

Biological systems have a fascinating ability to repair themselves, i.e. to undergo self-healing. A familiar example is simple skin cuts. Mimicking similar properties in synthetic compounds is an extremely attractive goal for material sciences, life scie nces and medicine. Injectable hydrogels, i.e materials that are solid-like without and liquid-like under shear (e.g. in a syringe) is a convenient way of administrating drugs or other functional substances in the body. In order to design such features, th ere is a need for a fundamental understanding on how molecules are capable to reorganize themselves and diffuse back to their original form. In this work we design a set of minimalistic, very simple model systems that are able to self-repair and heal afte r deformation and use neutron and X-ray scattering to get insight into the microscopic structure and dynamics. The systems of choice is self-assembling block copolymers that forms hydrogels. In this way a nanostructured micellar-like network is formed whe re the hydrophobic patches connect and bind the micelles together. The mechanical strength (rheological properties) is here expected to be decided solely by the polymers spanning the micelles and their lifetime. Here we show how neutron scattering can be used to directly measure the microscopic dynamics- the kinetics of molecular exchange, which can be directly correlated with the macroscopic rheological properties. In this study we will systematically study the kinetics and mechanical properties of suc h systems by combining state-of-the art time-resolved scattering techniques with rheological methods. We will also provide studies on how scattering techniques can be used to study the stability and role of molecular exchange on the properties related nan o-carriers for drug-like molecules. Apart from the scientific insight expected, we believe that this project will give valuable methodology useful for areas such as life science, nanotechnology and materials science