Reactive path Sampling using QuanTIS

I dette prosjektet utviklet vi en tilnærming som kan ses som en dynamisk ekvivalent av Quantum Mechanics-Molecular Mechanics (QM-MM). Metoden er basert på "sti-samling" ved hjelp av "Replica Exchange Transition Interface" algoritmen (RETIS). Beviset for prinsippet vår metode QuanTIS bygger på ble publisert i kvalitetsskriftet Journal of Chemical Theory and Computation. Vi jobber stadig videre med å forbedre metoden. For å legge grunnlaget for disse forbedrede algoritmene, utviklet vi et open-source Python-bibliotek som muliggjør denne utviklingen og gjør den eksisterende metoden tilgjengelig for et bredt publikum. I fjor feiret vi den offisielle utgivelsen av vårt open-source dataprogram PyRETIS (www.pyretis.org). Vi publiserte også en artikkel om pyretis-koden i Journal of Computational Chemistry. Også den aller første RETIS-studien av en kjemisk reaksjon i løsningsmiddel om silikatoligomerisering ble publisert i PCCP. En annen stor suksess med hensyn til metodeutvikling var de nye Monte Carlo-moves som gjorde 'path sampling' en faktor 12 raskere. Metoden ble publisert i den prestisjetunge Journal of Chemical Physics Letters. En annen høy-impact tidsskriftpublikasjon var vårt prosjekt med splitting av vann som ble akseptert i Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS). Her klarte vi å nå en tidsskala på timer! med DFT-basert molekylær dynamikk. En absolutt rekord. Dessuten har vi også brukt en ny analysetilnærming for å identifisere "Reaction Triggers" ved hjelp av maskinlæring som viste at spontane anomalier i hydrogenbindingsnettverk fører til dissosiasjon. Sammen med forskere i Ghent utvikler vi videre QuanTIS-metoden ved å automatisere kraftfeltparametere. Bestemmelsen av delvise ladninger er et viktig trinn for å gjøre dette. Dette arbeidet resulterte i en publikasjon sammen med Prof. Verstraelen fra Ghent University om bestemmelse av delvise ladinger ved dopede grafenoverflater. Oda Dahlen leverte sin avhandling innen QuanTIS-prosjektet. Anastasia Maslechko kommer også til å fullføre i 2019, ettersom hun allerede har en publikasjon og materiale for to eller tre til. Forskningen fortsetter i denne retningen, og vi har nylig fått et nytt PhD-stipend basert på oppdagelsen av Reaction Triggers med maskinlæringsteknikker. I tillegg vil vårt open-source dataprogram PyRETIS bli undervist på en dedikert konferanse i Leiden, Nederland. Vi mottok finansiering fra Lorentz-senteret for å organisere dette.

-12 publications have been published. Two of those in >9 Impact Factor journals (JCPL and PNAS) -1 PhD thesis completed within the period -1 PhD thesis underway -two post docs have been trained and got funding from RCN for projects in which they were active as PI's -Open-source computer code PyRETIS has been released -PhD school related to this code was granted by the Lorentz center and will be held in March 2019. So far 42 participants subscribed. -Our PNAS article got media attention from Gemini, but also internationally (C2W and Phys.org) -Established networks with Sintef and Ghent University

Molecular simulations are the ideal tool to obtain detailed information of the molecular scale which is often invisible for experiments. However, we are still far from a situation in which industries and pharmaceutical laboratories effectively design new materials and medicines based on molecular modelling. Present simulations techniques can not reach the required system- and length scales that are required for complex chemical and biological processes or are based on inaccurate oversimplified models whi ch make them unreliable. This research proposal aims to realize the ultimate dream of every researcher in the field of molecular modelling: running efficient and accurate quantum based dynamics of chemical reactions without the necessity to develop a new forcefield for each system which is painful and time-consuming process. The method that we will develop is the dynamical equivalent of Quantum Mechanics-Molecular Mechanics (QM-MM). Just like in QM-MM we combine the best of both worlds, accurate quantum- based MD and fast classical MD simulations using an initially standardly parameterized forcefield. However, whereas QM-MM is designed to obtain large system size with QM accuracy, our method is designed to boost timescale, even beyond the point of strai ghtforward classical MD. The method is based on path sampling using the Replica Exchange Transition Interface algorithm (RETIS). This method allows for a very natural and exact approach to combine QM and classical potentials and update the classical force field parameters on-the-fly during the simulation. This method will crate an avalanche applications and scientific users since it allows to study an important category of processes, chemical reactions in a complex environment, for which an efficient method is yet lacking.