Radioactive particle transformation processes

En stor andel av ikke-flyktige radionuklider slik som uran og plutonium som slippes ut i miljøet fra kjernevåpen og kjernekraftsyklusene vil forekomme som partikler med størrelser fra mindre enn mikrometer til fragmenter (>2 mm). Slike partikler kan transportere store mengder radioaktivitet og assosierte metaller, og de kan fungere som radioaktive punktkilder. Forskning indikerer at radionuklider som er assosiert med slike partikler oppfører seg annerledes i miljøet enn de som er tilstede på mobile former som for eksempel ioner. Partikkelkarakteristika som elementsammensetning, atom- og elementforhold avhenger av egenskaper ved utslippskilden mens partikkelstørrelse, struktur og oksidasjonstilstander er tett knyttet til utslippsbetingelsene. Etter et radioaktivt nedfall vil overføring av partikkelbundne radionuklider til næringskjeder forsinkes sammenliknet med radionuklider som finnes som mobile tilstandsformer. Nå vitring av partiklene inntrer vil radionuklider frigjøres fra partikkelmatriks og bli mer tilgjengelig for opptak i næringskjedene. De observerte distribusjonskoeffisientene (Kd) og overføringshastigheter til biota (CR) vil dermed forandre seg over tid slik at det er mer korrekt å beskrive de som tidsfunksjoner enn som konstanter slik det gjøres per i dag. Dette prosjektet er NMBUs bidrag til det EU finansierte COMET -RATE-prosjekt. Prosjektet har fokusert på karakterisering av radioaktive partikler, vitringshastigheter, remobilisering og vurdering av overføringshastigheter for radionuklider assosiert med partikler av uran og plutonium som stammer fra ulike kilder slik som kjernevåpenprøvesprenginger, kjernekraft- og kjernevåpenulykker og naturlig forekommende radioaktivt materiale (NORM). NMBU har bidratt til en partikkeldatabase basert på nanometer-millimeter store partikler fra en rekke ulike kilder. Nye state-of-the-art metoder for partikkelkarakterisering er basert på avanserte nano- og mikroanalytiske teknikker. NMBU har sammen med partnere utviklet metoder som gjør det mulig å kvantifisere og følge endringer av partikler som følge av eksponering til ulike væsker som for eksempel regnvann, simulert magesaft og vomsaft fra ku. Det er også mulig å måle vitringshastigheter bidrar til at partikkelbundne radionuklider overføres til mer mobile og mer biotilgjengelige tilstandsformer. Resultater fra utlekkingsforsøkene viser at partikkelvitring avhenger av partiklenes egenskaper slik som oksidasjonstilstanden for uran og plutonium, og at retensjon av partikler i jord og sedimenter vil forsinke overføring i næringskjedene sammenliknet med kontaminasjon med radionuklider på ioneform. Dataene er viktige for å kunne forbedre modellene som brukes til å forutsi miljøpåvirkninger av radioaktiv forurensing. Tidligere forskningsstudier har vist at det er et visst potensial for at radioaktive partikler kan tas opp og holdes tilbake i levende organismer. For å detektere og lokalisere radioaktive partikler som tas opp i biota, har NMBU sammen med partnere utviklet nye state-of-the-art nano- og mikroanalytiske metoder som ble testet på ulike organismer fra økosystemer som er forurenset med radioaktive partikler. Resultatene viser at partikler kan tas opp i terrestriske snegler og marine skalldyr, og at partikler som holdes tilbake i vev kan fungere som radioaktive punktkilder over lang tid, potensielt så lenge organismen lever. Fenomenet med retensjon av radioaktive partikler i biota ble også demonstrert i laboratorie-eksperimenter. Dette prosjektet har bidratt til ny kunnskap om partikkel-nedfall fra en nukleær hendelse, tidsavhengig remobilisering av partikkelbundne radionuklider og at tidsfunksjoner bør erstatte konstanter for å forbedre modeller for dose, miljøpåvirkning og risiko.

A major fraction of refractory radionuclides such as U and Pu released to the environment from the nuclear weapon and fuel cycles is present as particles ranging from submicrons to fragments. Such particles can carry a substantial amount of radioactivity (e.g., fission and activation products, transuranics) and associated metals, and can act as point sources. Furthermore, U particles (progenies, metals) are present at NORM sites. Research indicates that particle characteristics such as composition, atom a nd element ratios depend on the emitting source, while particle size, structure and oxidation states are closely linked to the release scenarios. Following deposition, ecosystem transfer of particle associated radionuclides are delayed compared to mobile radionuclide species; i.e., ecosystem transfer would be delayed until particle weathering and remobilisation of associated radionuclides occur. The apparent soil-water distribution coefficient (Kd) will therefore change over time, and the thermodynamic co nstant concept should be replaced with rate functions. Thus, the present project focuses on particle characteristics, weathering rates, remobilization and prediction of ecosystem transfer of radionuclides associated with U and/or Pu containing particles o riginating from selected key sources (nuclear weapons tests, safety tests, conventional detonation of nuclear or DU weapons, nuclear reactor accident, NORM). Utilizing advanced techniques, leaching experiments in which well characterized particles are exp osed to abiotic and biotic degradation agents will be performed under different temperature conditions of relevance for the Arctic and for temperate zones. The parameterization should reduce uncertainties in model predictions on ecosystem transfer and env ironmental impact associated with particle contaminated areas, linking particle properties to sources, and linking particle properties to weathering rates under different environmental conditions.