Response theory for advanced spectroscopic experiments

I spektroskopiske eksperimenter bruker man elektromagnetiske felter, gjerne i form av laserpulser, til å bestråle en prøve av stoff. Prøven består av noe som er interessant å undersøke - for eksempel DNA, et potensielt solcellemateriale, et mulig legemiddel eller noe som kan være egnet til bruk i mikroelektronikk. Når pulsene treffer prøven, skjer det en vekselvirkning mellom felt og prøve. Denne vekselvirkningen kan danne et signal som kan fanges opp og analyseres. Signalet kan gi viktig informasjon om prøven - for eksempel dens egenskaper på atomnivå eller dens egnethet for en tiltenkt anvendelse i for eksempel nanoteknologi eller medisin. Spektroskopi er derfor et uunnværlig analytisk redskap i anvendt naturvitenskap. For å kunne forstå og tolke den kompliserte informasjonen som slike eksperimenter produserer, så er det svært viktig å ha teoretiske modeller som kan beskrive de eksperimentelle resultatene. Spesielt er det viktig at slike modeller kan omsettes til dataprogrammer, slik at eksperimentene kan simuleres ved hjelp av beregninger. I nyere år har det blitt utviklet en rekke nye og avanserte spektroskopiske eksperimentelle teknikker, men ikke alle av dagens beregningsmodeller kan beskrive på en god måte hva som skjer i disse nye eksperimentene. Det er spesielt to områder der beskrivelsen kan komme til kort, nemlig når det gjelder a) hva som skjer når man stråler flere kortvarige laserpulser på prøven i en gitt rekkefølge, og b) hvordan signalet som fanges opp vil avta over tid som følge av mikroskopiske effekter i prøven. Hovedmålet til prosjektet RESHAPE var å utvide en av dagens beregningsmodeller slik at den kan beskrive effekter innenfor disse områdene - pulsoppsett og hvordan signalet avtar - på en god måte. Formålet med dette var å styrke mulighetene til å bruke simuleringer for å forstå og analysere resultater fra dagens og fremtidens nye spektroskopiske eksperimenter og således forbedre den analytiske "verktøykassen" til forskere innen dette fagområdet. I løpet av prosjektet ble det gjort en slik utvidelse av det teoretiske rammeverket, og skrevet tilhørende programkode på et utprøvingsnivå. Dette legger grunnlaget for videre undersøkelser av dette utvidede rammeverkets egenskaper, gir muligheter for ytterligere teoriutvikling innenfor dette området og åpner for videre programvareutvikling med tanke på optimering og anvendelser i relevante kjemiske problemstillinger.

The RESHAPE project has resulted in an extension of a theoretical approach for the calculation of molecular properties aimed at applications in the simulation of modern spectroscopic techniques. It is anticipated that this methodology can be developed into computer software for spectroscopic simulations using high-performance computing systems. Projects involving such calculations could be undertaken in collaboration between experimentalists and theoreticians, may aid in the understanding and interpretation of experimental spectroscopic data with applications in medicine or technology, and may inform the design and application of experimental spectroscopic techniques.

Spectroscopy is the study of how physical and chemical systems behave in the presence of external influences like laser light, and their behavior under such conditions can reveal vast amounts of information about important topics like the structure of molecules and how chemical reactions take place. Spectroscopy is therefore a fundamental tool to analyze what the world is like at the atomic and molecular level, and it is essential in areas like biochemistry, nanotechnology and materials design. New and advanced techniques in spectroscopy involve sophisticated experimental setups and complicated types of light-matter interactions, providing ever more detailed information and new modes of analysis. In order to harness the full potential of these techniques, it is crucial to have both solid theoretical models to describe what takes place in these experiments and computational tools to support and predict the experimental observations. The theoretical, quantum-mechanical basis of spectroscopy is called response theory. Computational models based on response theory can today provide solid support for the prediction and interpretation of many spectroscopic experiments. However, these models make some underlying assumptions about a) the way that the external influences - usually laser pulses - interact with the system of interest, and b) how the signals that are produced behave over time. These assumptions are not generally valid in the new and advanced spectroscopic techniques, and it is therefore highly important to improve these models so that they can properly describe what happens in the new experiments. The RESHAPE project is designed to achieve this goal by refining the theoretical basis of computational response theory to include the effects that occur in advanced spectroscopic experiments and making computer software to allow their simulation. This will provide a solid platform to understand, predict and design the spectroscopic experiments of the future.