Theoretical probing of local and ultrafast phenomena using advanced light sources

I TheoLight prosjektet utvikles coupled-cluster-teori for bruk til å beskrive ultrahurtig koblet bevegelse av kjerner og elektroner i kjemiske systemer. Kjernedynamikk vil beskrives med ab-initio-metoder, der nøyaktigheten varieres i tid og kombineres med rare-event path-sampling-metoder. Vi vil ta initielle steg i utviklingen av svært nøyaktig elektron-dynamikk-metodologi basert på de tidsavhengige coupled-cluster-likningene. For lokale spektroskopiske metoder, vil vi bruke multi-skala-modellering for å muliggjøre nøyaktige beregninger på komplekse molekylære systemer, som biomolekyler, ikke-trivielle flater og solverte systemer. Spektroskopiske egenskaper for høy-nivå-metoder, presist knyttet til lav-nivå bølgefunksjonsmetoder, vil også utvikles. Vi vil bruke molekylmekanikk og kontinuum-modeller for å ta høyde for effekter fra omgivelsene. Vi har i projektet utviklet multilevel-metoder og de ikke-adiabatiske coupled cluster-modeller. Vi køre nu produktions beregninger med ikke-adiabatisk dynamik og har dermed opnået de vigtige milepæle i projektet.

The TheoLight project has been highly successful. The project has formed the basis for other funding applications that have been funded, this includes an Advanced ERC grant and Young Researcher grant.

In this project, we will enable and extend the applicability range of coupled cluster theory to the description of ultrafast and coupled nuclear-electron dynamics. Nuclear dynamics will be described at the ab initio level, and also a temporal multilevel aspect will be brought in by using rare event path sampling techniques. Further, we will take the intial steps in developing electron dynamics coupled cluster methods via time-dependent equations. For the local spectroscopic methods we will employ multiscale modelling to enable accurate calculations on more complex molecular systems such as biomolecules, non-trivial surfaces and solvated systems. Spectroscopic properties for high-level methods carefully connected to lower level wave function theories will be developed, and a coupling to molecular mechanics and continuum models will be employed to be able to account for environment effects.