Combinatorial Materials Science for Protonic Electrochemical Energy Conversion

Med økende andel fornybar energi i samfunnet, øker behovet for teknologier for konvertering og lagring av energi. Energibærere som hydrogen får dermed økt interesse. Elektrokjemiske celler som produserer hydrogen ved elektrolyse har stort potensiale grunnet deres fleksibilitet og høye effektivitet, spesielt dersom de kan utnytte tilgjengelig kilder til restvarme. De såkalte protonisk keramiske elektrokjemiske cellene (PCEC) er blant de mest lovende på grunn av deres relativt lave driftstemperatur på 350-650°C. Videre utvikling av PCEC-teknologi krever nye materialer med bedre egenskaper, spesielt for å øke reaksjonshastigheten ved oksygen/damp-elektroden. Imidlertid er det uklart hvilke egenskaper som bestemmer ytelsen til disse elektrodene. I dette prosjektet adresseres disse utfordringene med en kombinatorisk tilnærming som innebærer eksperimentelle målinger av et stort antall kjemiske sammensetninger av elektrodene. Hovedmålet med prosjektet er å etablere korrelasjoner og fundamentale sammenhenger mellom sentrale fysiske egenskaper ved elektrodematerialer og hvordan disse samlet bestemmer elektrokjemisk ytelse. Prosjektet vil dermed frembringe strategier for utvikling av nye elektrodematerialer med høy ytelse. Den kombinatoriske tilnærmingen muliggjøres med en ny metode for deponering av tynnfilmer med gradienter i kjemisk sammensetning. Viktige egenskaper som elektronisk ledningsevne og kinetikk for reaksjonene ved oksygen/damp-elektroden kan dermed bestemmes for et betydelig antall kjemiske sammensetninger. En rekke strukturelle og kjemiske karakteriseringsmetoder vil også benyttes for å finne andre materialegenskaper som kan korrelere med elektrokjemisk ytelse. Prosjektet vil ansette en doktorgradsstipendiat og en postdoktor, og arrangere en internasjonal vitenskapelig workshop i Oslo.

The project addresses with the materials science of protonic ceramic electrochemical cells, specifically the oxygen/steam electrodes that are often limited by the oxygen reduction/evolution reactions. Little is known about the detailed reaction mechanisms of positrodes and the rate determining steps of the electrochemical processes at the electrode surfaces and interface to the electrolyte. Another major challenge in the development and understanding of these electrodes is that their target property – electrochemical activity – represents a lumped parameter with contribution from several underlying physical properties of the electrode material and its surface. The project will apply combinatorial materials science to address the multiple and complex relationships between basic and electrochemical materials properties. This approach is made possible by combinatorial pulsed laser deposition (C-PLD), using segmented PLD targets, to prepare continuous compositional spread (CCS) thin films. Isotope exchange annealing followed by (time-of-flight) secondary ion mass spectroscopy (ToF-SIMS), combined with Fick’s laws of diffusion to access the central surface exchange coefficient and diffusion coefficients, is of particular importance. These measurements will be supported by a range of spatially resolved structural and chemical characterization methods. Synchrotron X-ray absorptions spectroscopy (XAS) will be used with focus on mapping the oxygen p-band center across CCS films, as a potentially important descriptor for the crucial oxygen evolution and reduction reactions. Moreover, full electrochemical characterization as a function of atmospheric conditions and anodic/cathodic bias will be performed on selected compositions. The role of bulk protonic transport through the electrodes will be clarified by fabrication of model electrodes with well-defined geometries and imaging of the active regions by ToF-SIMS after electrochemical operation in isotope mixtures.