Hydrogen bond strengths for large molecules by local magnetically induced currents

Dette prosjektets mål er å utvikle nye beregningsmetoder for å estimere hydrogenbindningsstyrker i store molekyler ved hjelp av lokale magnetisk induserte strømmer. Fra beregninger finner man magnetisk induserte strømmer i en to-stegsprosess med programmet GIMIC (gauge including magnetically induced current). Først må en NMR-skjermingsberegning gjennomføres, hvor nødvendig inputinformasjon genereres. Dette er mulig med hvert eneste kvantekjemiske program som er kompatibelt med GIMIC. Vi bruker LSDalton for dette. Dette steget er veldig viktig, fordi de beregnede NMR kjemiske skift kan direkte sammenlignes med eksperimentelle data. Dernest kan de magnetisk induserte strømmene beregnes i beregningssteg 2 med GIMIC. Begge programmer (GIMIC og LSDalton) er open source prosjekter. Dette betyr at nye programutviklinger blir delt og er fritt tilgjengelig for alle som er interessert i. Så langt er prosjektets viktigste oppnåelse at vi har en versjon av dataprogrammet vårt, som er i stand til å beregne NMR-skjerming begrenset til de atomkjernene eller molekyldelene som vi er interessert i. Dermed kan vi unngå unødvendig store skjermingsberegninger. Dette er nå en del av den siste LSDalton-versjonen som er fritt tilgjengelig for alle interesserte. Dermed er vårt første mål, å utvikle en metode for å beregne de lokale strømmene, oppnådd. Imidlertid støter vi på problemer med skaleringen av koden. Derfor har vi utvidet arbeidet ved å inkludere en metode kalt density-fitting (tetthetstilpasning) for å akselerere de arbeidskrevende beregningene av Coulomb-integralene. Det største molekylet vi har testet besto av 1400 atomer. Dette er veldig lovende og viser at ting går i riktig retning. Dette har forbedret skaleringen betraktelig, men den er fremdeles ikke optimal. For videre forbedringer, trenger vi å utforske anvendbarheten til andre teknikker som for eksempel auxiliary-density matrix metoden (ADMM) for å akselerere de arbeidskrevende exchange-integralene. Derimot er utvidelsen av ADMM metoden til beregning av molekylære egenskaper veldig utfordrende. Resultatene våre henviser at det holder spesielt for utvidelsen til mangetiske egenskaper. På den andre siden er det nødvendig å utvikle GIMIC metoden videre for å takle den nye dataintensive NMR inputinformasjonen av LSDalton. Dette er veldig viktig for å klare strømberegninger av store molekyler. Dette betyr at GIMIC bør forbedres slik at programmet klarer å kjøre parallelt, optimalt og effektivt på superdatamaskiner, noe som selvsagt er utfordrende. Vi fikk en AUS prosjekt fra Sigma2/UNINETT for å nå dette målet. En Sigma2 spesialist hjelper oss å omstrukturere koden slik at den fungerer optimalt på en HPC arkitektur. For eksempel i stedet for bruk av en CPU på en node kan programmet nå bruke 20 CPU parallelt, som krever mindre tid. Testingen af koden fungerer nå automatisk ved bruk av Travis CI. Det inneholder en kvalitetssikring slik at koden ikke blir ødelagt av noe endringer. Et veldig oppmuntrende resultat fra dette prosjektet er at vi ble invitert til å skrive en avansert review-artikkel om magnetisk induserte strømningstettheter i et høyt rangert internasjonalt tidsskrift. Dette viser at interessen for dette forskningsområdet vokser. Det viste seg at analysen av magnetisk induserte strømningstettheter kan gi viktig ekstra informasjon for å forstå uvanlige NMR målinger. Dette betyr at vårt forskningsområde blir interessant for eksperimentelt arbeidende kjemikere, noe som er veldig oppmuntrende. Spesielt våre nye utviklinger for visualisering av strømninger ble ansett som nyttige i denne sammenheng. Som konsekvens får vi mer henvendelser fra eksperimentalister om å levere teoretiske strømningsundersøkelser enn vi klarer å akseptere.

-

The objective of this research project is to develop novel computational methods for estimating hydrogen-bond strengths in large molecular systems using local magnetically induced currents. Hydrogen-bonds play an important role in biomolecular systems. T hey account for DNA base pairing and are involved in many enzymatic processes. Knowledge about hydrogen bond energetics is important for understanding (i) protein structures, (ii) enzymatic activities. Proton transfer (pT) plays a crucial role regarding e nzyme catalysis and transport reactions where the proton has to be transported along a significant distance. For example, hydrogen bonded water molecules form the basis for rapid proton transport in biological systems, such as cytrochrome c oxidase a proc ess which is not yet fully understood. The realization of the proposed research project can be expected to establish a high quality new research field. The described unconventional approach for estimating hydrogen bond strengths is new and demonstrates al ternative ways of thinking. Knowledge of hydrogen bond strength of large biomolecules will lead to a better understanding of weak interactions in large molecular systems and thus open new opportunities for understanding enzymatic and biochemical process es. This might lead to new and more efficient drugs, which implies high relevance for society national and international.